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Jun 06, 2023

Synapse artificielle à haute sensibilité et à large plage de réponse à base de polyimide avec des points quantiques de graphène intégrés

Rapports scientifiques volume 13,

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 8194 (2023) Citer cet article

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Les synapses électroniques artificielles sont couramment utilisées pour simuler les synapses biologiques afin de réaliser diverses fonctions d'apprentissage, considérées comme l'une des technologies clés de la prochaine génération de calcul neurologique. Ce travail a utilisé une technique simple de revêtement par centrifugation pour fabriquer une structure de memristor en polyimide (PI): graphène quantum dots (GQD). En conséquence, les dispositifs présentent un courant de suppression post-synaptique remarquablement stable et décroissant de manière exponentielle au fil du temps, tel qu'interprété dans le phénomène de plasticité dépendant du moment du pic. De plus, avec l'augmentation du signal électrique appliqué au fil du temps, la conductance de la synapse électrique change progressivement, et la synapse électronique montre également une dépendance de la plasticité à l'amplitude et à la fréquence de l'impulsion appliquée. En particulier, les dispositifs avec la structure Ag/PI:GQDs/ITO préparés dans cette étude peuvent produire une réponse stable à la stimulation des signaux électriques entre millivolt et volt, montrant non seulement une sensibilité élevée mais aussi une large gamme de "sentiments" , ce qui fait avancer les synapses électroniques pour imiter les synapses biologiques. Pendant ce temps, les mécanismes de conduction électronique de l'appareil sont également étudiés et exposés en détail. Les résultats de ce travail jettent les bases du développement d'une modélisation neuromorphique semblable au cerveau dans l'intelligence artificielle.

Un memristor est considéré comme le quatrième élément de circuit de base après une résistance, une inductance et un condensateur. En 1971, Chua1 a d'abord proposé le concept de memristor basé sur le principe de symétrie, puis Strukov2 et al. l'a confirmé par des expériences en 2008. La recherche sur le memristor fournit une voie réalisable pour développer une nouvelle architecture informatique qui intègre le stockage et le traitement de l'information, qui brise le goulot d'étranglement de l'architecture traditionnelle de von Neumann. Les memristors présentent plusieurs avantages, tels que la non-volatilité, une vitesse élevée, une faible consommation d'énergie, une structure simple et une intégration facile3,4. En tant que tel, il a montré de larges perspectives d'application dans une nouvelle génération de mémoire non volatile à haute densité, d'intelligence artificielle neuromorphique, d'opérations logiques à grande vitesse et de communications sécurisées5,6,7. À ce jour, les fonctions des synapses biologiques qui sont simulées par les memristors comprennent la plasticité dépendante du moment des pointes (STDP), la potentialisation/dépression à long terme (LTP/LTD), la potentialisation/dépression à court terme (STP/STD) et la facilitation des impulsions appariées (PPF). Les memristors capables de simuler ces fonctions sont souvent appelés synapses électroniques (e-synapses). On s'attend à ce que les synapses électroniques imitent les synapses biologiques de manière exhaustive, ce qui est crucial pour réaliser le traitement de l'information neuromorphique semblable au cerveau et le calcul de l'intelligence artificielle (IA) au niveau des composants8,9.

Même si certaines réalisations prometteuses ont été signalées, l'étude actuelle sur les memristors a néanmoins rencontré certains problèmes, généralement l'instabilité du dispositif, la distribution discrète des paramètres et une résistance mécanique et une durabilité insuffisantes pour les dispositifs flexibles portables, ce qui entraîne un écart par rapport aux normes d'utilisation commerciale10,11. Habituellement, le processus de préparation adopté pour améliorer les performances du dispositif augmente la complexité du processus et ne convient pas à la fabrication à grand volume. Il convient également de noter que la haute sensibilité et le large champ réceptif des synapses biologiques aux microstimuli externes permettent aux synapses biologiques d'accélérer le traitement de l'information plus que les ordinateurs en termes de sécurité individuelle, de traitement de l'information et de réduction de la consommation d'énergie. Cependant, les e-synapses rapportées dans la littérature précédente ne peuvent répondre qu'à une gamme limitée de signaux électriques, en particulier ceux qui peuvent réagir à la microstimulation sont rarement rapportés12. Par conséquent, pour les applications de calcul neuronal et d'intelligence artificielle, il est devenu préférable d'utiliser des matériaux dotés de propriétés mécaniques et d'une stabilité chimique élevées pour obtenir des memristors flexibles avec des performances stables, une sensibilité élevée et une plage de réponse complète grâce à des processus simples et faciles à utiliser13,14 .

Par conséquent, ce travail a délibérément conçu un dispositif à structure simple à trois couches utilisant un polymère et un composite de points quantiques comme matériau résistif fonctionnel. Compte tenu des avantages du faible coût, du processus de fabrication facile, de l'adéquation de la production de masse industrielle, la technique du processus de solution, en particulier le revêtement par centrifugation, a été utilisée pour déposer la couche résistive du memristor. Par rapport aux matériaux d'oxyde inorganique, les matériaux polymères ont attiré beaucoup d'attention en raison de leurs avantages que les autres matériaux inorganiques ne peuvent surpasser, en particulier la faible densité, la résistance à l'usure, la résistance à la corrosion et la grande flexibilité15,16. Parmi eux, le polyimide (PI) a une forte stabilité mécanique et chimique, une fiabilité électrique élevée, des propriétés électriques uniques et une grande flexibilité dans une variété de dispositifs portables17,18. De plus, le PI qui combine les avantages ci-dessus est facile à synthétiser et a donc un large potentiel dans la recherche et les applications pratiques, soit en tant que matériaux fonctionnels, soit en tant que substrats de support19. Ainsi, dans cette étude, le PI a été utilisé comme matériau fonctionnel hôte pour jeter les bases de la grande flexibilité et de la stabilité chimique du dispositif.

Les points quantiques de graphène (GQD) possèdent également des caractéristiques de stabilité thermique, chimique et électrique élevées. Par conséquent, ils conviennent pour être incorporés dans l'hôte polymère pour former des pièges de charge uniformément répartis dans le dispositif, ce qui peut améliorer efficacement la distribution discrète des paramètres de memristor20. De plus, en raison de la capacité de piégeage d'électrons de surface ultra-abondante et sensible résultant de la surface spécifique élevée des GQD, la e-synapse appliquant les composites PI:GQD devrait améliorer la capacité de réponse aux signaux de micro-stimulation. En outre, la dispersion des GQD dans une matrice polymère pourrait être un autre avantage pour améliorer la stabilité du dispositif par rapport au polymère conducteur poly(3,4-éthylènedioxythiophène) polystyrène sulfonate21. Cela est dû à la propriété d'isolation élevée du matériau PI. La technique de traitement en solution est une méthode rapide et efficace par rapport au dépôt de couche atomique (ALD) de la couche isolante et a pourtant donné la stabilité équivalente22. Un processus de solution est également une option judicieuse pour la fabrication à haut débit comme dans l'application réelle. La dimension du dispositif memristor est d'environ l'échelle du micron pour développer l'excellent potentiel de densité d'intégration élevée23,24.

Le P-phénylène biphényltétra carboxamide (BPDA-PDA) a été dissous dans du diméthylformamide (DMF) avec une concentration de 1 % en poids pour préparer une solution de précurseur de PI. Ensuite, la solution a été agitée sous agitation magnétique pendant 2 h et laissée pendant 24 h. 1 mg/ml de GQD dans une solution DMF achetée auprès de Nanjing XFNANO Materials TECH Co. (CAS : 7440-44-0). Le précurseur PI préparé et la suspension GQD ont été mélangés à différents rapports volumiques de 10:1, 20:1 et 50:1 pour une optimisation supplémentaire. Enfin, les solutions mixtes préparées ont été soniquées pendant 10 min pour assurer une distribution homogène des GQD dans la matrice PI.

Tout d'abord, un verre de 3 cm × 3 cm recouvert d'indium-étain-oxyde (ITO) a été séquentiellement nettoyé par ultrasons avec de l'eau déminéralisée, de l'acétone et de l'isopropanol pendant 20 min, respectivement. Après nettoyage, il a été séché dans une étuve à vide à 60 ° C, suivi de 15 min de traitement au plasma oxygène. Ensuite, le mélange PI:GQDs préparé a été enduit par centrifugation à 300 tr/min pendant 5 s, suivi de 3000 tr/min pendant 40 s sur l'ITO/verre nettoyé pour former une couche nanocomposite d'environ 30 nm. Par la suite, le film déposé a été traité thermiquement à 200℃ pendant 1 h. Enfin, les contacts supérieurs en Ag ont été formés sur la couche nanocomposite à l'aide d'un masque perforé de 1 mm de diamètre sous évaporation thermique sous vide de 3 × 10–3 Pa. De la même manière, le dispositif de PI sans dopage GQDs a été préparé comme échantillon de référence.

Les GQD ont été caractérisés par microscopie électronique à transmission (TEM; FEI Titan ETEMG2) et microscope à force atomique (AFM; Bruker multimode 8). L'image en coupe transversale de l'appareil a été obtenue par le microscope électronique à balayage à émission de champ ZEISS MERLIN (FESEM). Les performances électriques du dispositif ont été testées par le système de caractérisation des semi-conducteurs Keithley 4200. Tous les tests ont été effectués à température ambiante et dans des conditions ambiantes.

Une synapse biologique est le site de contact de deux neurones, composé d'une membrane présynaptique, d'un espace synaptique et d'une membrane postsynaptique, comme le montre la figure 1a. Lorsqu'une synapse est stimulée par l'activité du neurone antérieur ou postérieur, son poids synaptique change et l'information est transmise d'un neurone à l'autre par les connexions fonctionnelles précitées. En parallèle, il met à jour le poids synaptique, ce qui facilite le transport25,26 La figure 1b montre la structure de memristor Ag/PI:GQDs/ITO de ce travail. La figure 1c montre l'image en coupe transversale FESEM de la couche memristive de 30 nm du dispositif. La couche memristive est la clé du stockage et du traitement synaptique de l'information. La résistivité de la couche de memristor se forme en dispersant uniformément les GQD dans la matrice PI. Lorsque les charges sont injectées à partir de l'électrode, la conductance du memristor change et démontre différents phénomènes de réponse similaires aux synapses biologiques connues sous le nom de e-synapse. La figure 1d montre l'image TEM des GQD. On constate que la distribution de taille des GQD adoptée dans ce travail est d'environ 6 à 9 nm, comme indiqué par des cercles rouges. Pendant ce temps, la figure 1e montre l'observation AFM des GQD. L'encart de la Fig. 1e montre que l'épaisseur des GQD est d'environ 2 à 3 nm. La taille des points quantiques détermine le contrôle du transport de charge dans le film mince, ce qui entraîne un effet memristif dépendant du temps.

Schéma de principe de (a) synapse biologique et (b) dispositif memristor fabriqué dans la structure de Ag/PI:GQDs/ITO. ( c ) Structure en coupe transversale FESEM d'un dispositif fabriqué. ( d ) TEM et ( e ) images AFM de GQD.

L'incorporation de points quantiques affecte de manière significative les performances memristives des memristors fabriqués. Si la concentration de GQD incorporé est trop faible, il est difficile de réaliser des pièges efficaces. Inversement, une concentration élevée de GQD peut modifier le rapport de coordination de la solution de précurseur PI, entraînant la détérioration de la solution de précurseur PI et la difficulté de former un film PI stable. Il a été constaté que l'appareil était plus performant lorsque le rapport volumique du précurseur PI aux GQD était de 20:1. La figure 2a montre les performances de l'appareil sous l'application répétée de balayages de tension triangulaire de 0 à 2,0 V pour observer le présynaptique. Sous l'action du premier balayage, l'appareil présente un état de haute conductance. Ensuite, chaque balayage rendra la valeur de conductance plus petite que la précédente ; la conductance du dispositif diminue progressivement avec l'augmentation de la répétition de balayage et n'observe pas le changement brutal apparent de courant. Après plusieurs balayages, la valeur de résistance de l'appareil passe progressivement à un état de faible conductivité. La figure 2b montre que lorsque la tension négative inverse est appliquée pour le premier balayage, la valeur de conductance de l'appareil revient à nouveau à l'état de conductance élevée inverse, indiquant que les états de conductance haute et basse de l'appareil peuvent être réglés et réinitialisés à plusieurs reprises. Dans les plusieurs temps suivants de balayage de tension inverse, l'état de conductance du dispositif diminue progressivement, impliquant des phénomènes similaires au balayage de tension positive. Sous la stimulation continue de la tension continue, l'état de conductance du memristor fabriqué change progressivement, comme indiqué par la flèche sur les figures 2a et b. Cela signifie que le poids synaptique de la e-synapse change progressivement, de la même manière que les performances des synapses biologiques. L'échantillon de référence sans GQD présentait un effet de résistance pur et ne présentait pas d'effet memristif, comme le montre l'encadré de la figure 2a. La figure 2b montre que lorsque la tension négative inverse est appliquée pour le premier balayage, la valeur de conductance de l'appareil revient à nouveau à l'état de conductance élevée inverse, indiquant que les états de conductance haute et basse de l'appareil peuvent être réglés et réinitialisés à plusieurs reprises. Dans les plusieurs temps suivants de balayage de tension inverse, l'état de conductance du dispositif diminue progressivement, impliquant des phénomènes similaires au balayage de tension positive. Sous la stimulation continue de la tension continue, l'état de conductance du memristor fabriqué change progressivement, comme indiqué par la flèche sur les figures 2a et b. Cela signifie que le poids synaptique de la e-synapse change progressivement, de la même manière que les performances des synapses biologiques. L'échantillon de référence sans GQD présentait un effet de résistance pur et ne présentait pas d'effet memristif, comme le montre l'encadré de la figure 2a. Le traitement thermique à 200 °C après un processus de spin-coating du mélange PI:GQDs est crucial pour assurer de bonnes propriétés d'isolation électrique. Par conséquent, il apparaît rarement des courts-circuits entre les électrodes ITO et Ag lors des tests électriques.

Diverses caractéristiques électriques des appareils fabriqués. Courbes IV de l'appareil sous application répétée de (a) positif et (b) balayage de tension triangulaire négatif. L'encart de (a) montre l'I–V ignorable pour l'échantillon de référence. (c) (i) Forme d'onde de tension d'impulsion appliquée, et (ii) la réponse de l'appareil sous la simulation de tension d'impulsion. (d) Variation de la valeur du courant dans un cycle de la réponse impulsionnelle.

La figure 2c montre la réponse actuelle de l'appareil lorsque 20 impulsions positives et négatives ont été alternativement appliquées à l'appareil. En raison des différentes résistances de contact causées par les différents matériaux d'électrode supérieure et inférieure, le test d'impulsion de circulation utilise des valeurs de tension positives et négatives asymétriques. Par conséquent, la tension d'impulsion positive est définie sur 2 V, mais la tension d'impulsion négative est définie sur 2,5 V, avec une largeur de 0,1 s et un intervalle de 1 s, comme illustré sur la figure 2c(i). Afin de faire une tendance d'observation claire, la Fig. 2d montre le changement de la valeur du courant sous des impulsions dans les 40 premières impulsions. On constate que la valeur du courant traversant le dispositif diminue progressivement sous l'action de la tension impulsionnelle, indiquant que l'état de conductance passe de haut en bas. Lorsque l'impulsion de tension inverse est appliquée, l'appareil revient à l'état de courant élevé. Avec l'augmentation du nombre d'impulsions, la conductivité de l'appareil diminue progressivement. L'appareil peut répéter le même comportement électrique en appliquant des impulsions positives et négatives continues.

La caractéristique selon laquelle les poids synaptiques changent en fonction du stimulus est appelée plasticité synaptique, qui est la base neurobiologique de la mémoire et de l'apprentissage dans notre cerveau, ainsi que la fonction principale des synapses artificielles. La figure 3 montre la plasticité synaptique du memristor basée sur la structure Ag/PI:GQDs/ITO. La figure 3a trace la conductance calculée en fonction de la valeur de crête de la tension et du courant de chaque impulsion et de l'ajustement de la courbe pour les impulsions positives et négatives. On peut observer que la conductance ultérieure du dispositif fabriqué sous chaque stimulation d'impulsion positive est inférieure à la valeur précédente, ce qui signifie que le poids synaptique change. La même tendance est également observée pour les impulsions négatives. Par conséquent, le dispositif fabriqué peut se souvenir de l'état d'apprentissage précédent lorsqu'il est à nouveau stimulé, ce qui indique que la structure Ag/PI:GQDs/ITO présente un apprentissage par inhibition à court terme qui ressemble à STD. De plus, on peut voir que lorsque des impulsions positives ou négatives continues sont appliquées au memristor fabriqué, il montre la même tendance de changement de conductance. La valeur de la conductance chute rapidement pendant les dix premières impulsions, puis ralentit progressivement et finit par atteindre la saturation. Un tel processus de changement indique le processus d'apprentissage exponentiel du memristor, qui est similaire au processus d'apprentissage biologique. La différence entre les valeurs de conductance positives et négatives est principalement due aux différentes fonctions de travail des électrodes Ag et ITO. Par conséquent, les électrons ont besoin d'une énergie d'excitation différente pour surmonter la même barrière PI lorsqu'une tension est appliquée au dispositif dans différentes polarités. En conséquence, le memristor présente une conductance asymétrique.

Plasticité synaptique du memristor fabriqué. (a) Graphiques d'ajustement des données et des courbes de conductance calculée positive et négative. ( b ) Courbe d'oubli de la e-synapse sous une seule impulsion de 0, 1 V une fois toutes les 8 min. (c) (i) Impulsion cyclique appliquée, et (ii) réponses de l'appareil sous une impulsion appliquée en continu de 300 s. ( d ) La valeur maximale de la variance de courant positive et négative pour 100 cycles.

Le comportement de la mémoire bio-synaptique est divisé en mémoire à court terme et mémoire à long terme. Nous avons également effectué le test des caractéristiques de mémoire d'oubli du memristor fabriqué, comme le montre la figure 3b. Initialement, l'appareil enregistrait dans l'état de haute conductance à 2,25 µS. Une fois que l'appareil a terminé l'apprentissage par stimulation par impulsion positive avec une tension d'impulsion à 2,0 V, une largeur de 0,1 s et un intervalle de 1 s, il est passé à l'état de faible conductance de 0,75 µS. Par la suite, aucune stimulation n'a été appliquée. L'appareil est lu une fois toutes les 8 min avec une impulsion de 0,1 V pour étudier l'état de conductance. Etant donné que l'impulsion de lecture était si courte et de faible amplitude, l'effet de l'apprentissage par l'impulsion de lecture est négligeable. Notamment, la valeur de conductance augmente lentement, et l'appareil revient presque à l'état initial après environ 1 h. Ce comportement ressemble à la performance d'oubli du cerveau humain, se référant à la courbe de mémoire d'oubli proposée par Ebbinghaus27, qui décrit le déclin de la probabilité du cerveau humain de se rappeler des souvenirs au fil du temps. La fonction exponentielle, R = exp(− t/S), peut être utilisée pour ajuster les données de conductance du processus d'oubli du memristor, où R, t et S symbolisent la rétention de la mémoire, le temps et la force relative de la mémoire, respectivement28 . La figure 3b montre les courbes bien ajustées des points de données et des tendances d'oubli. La figure 3c montre le comportement du courant de 300 s en conséquence de l'impulsion appliquée en continu de 2, 0 à - 2, 5 V. Le dispositif n'a présenté aucune dégradation significative jusqu'à 100 cycles, comme le montre la figure 3d. La valeur maximale de la variance de courant positive et négative pour tous les cycles a été estimée à δP ~ 0,0197 et δN ~ 0,0312, ce qui en déduit que le changement absolu est visiblement stable.

Dans certains circuits neuronaux biologiques, la plasticité des synapses montre non seulement une dépendance temporelle, mais également une dépendance en amplitude et en fréquence. Par conséquent, le memristor préparé dans ce travail a également été testé pour la dépendance à l'amplitude et à la fréquence, comme le montre la figure 4. La figure 4a (i) montre le diagramme de forme d'onde appliqué. Pour tester la dépendance à l'amplitude, + 1,6 V a été appliqué à l'appareil pendant les 20 premières impulsions, suivi de 20 impulsions négatives à - 2,5 V. L'impulsion négative appliquée peut lire l'état de résistance de l'appareil et réinitialiser l'appareil simultanément. Pour la période suivante, l'amplitude de 40 à 60 impulsions positives a été augmentée à + 1,8 V et réglée avec la même impulsion appliquée négative de 60 à 80. Au cours des troisième et quatrième périodes suivantes, le train d'impulsions positives a maintenu un pas d'incrément de 0,2 V par rapport à la période précédente. En revanche, le train d'impulsions inverse utilisait toujours la même amplitude. En conséquence, sur la figure 4a (ii), la mesure de courant négatif obtenue est directement proportionnelle à l'amplitude de l'impulsion positive, indiquant le niveau de forte profondeur d'apprentissage de la synapse. Cela suggère que la profondeur d'apprentissage synaptique dépend de l'intensité des stimuli présynaptiques. L'augmentation de la stimulation conduit à un apprentissage continu et approfondi. La figure 4b montre les tracés de conductance dérivés avec le changement d'amplitude d'impulsion présynaptique, comme le montre la figure 4a (ii). L'appareil présente un comportement STD sous différentes stimulations d'impulsions d'amplitude. Notez que la conductance finale de la synapse est inversement proportionnelle à la force de l'amplitude d'impulsion appliquée. D'une autre manière, le point de saturation reflète le niveau de profondeur d'apprentissage.

Dépendance à l'amplitude et à la fréquence du dispositif memristor préparé. Différentes (a) (i) amplitudes et (c) (i) fréquences de l'impulsion appliquée. La réponse actuelle des appareils sous la stimulation de différentes (a) (ii) amplitudes et (c) (ii) fréquences. Courbes de changement de valeur de conductance équivalente sous des stimulations d'impulsions de différentes (b) amplitudes et (d) fréquences.

La figure 4c (i) montre la dépendance en fréquence de l'apprentissage synaptique à la constante 2, 0 V et - 2, 5 V du train de 20 impulsions. Des trains d'impulsions positifs de différentes fréquences sur trois périodes ont été testés à 1,0 Hz, 0,65 Hz et 0,5 Hz, respectivement. Dans le même temps, les trois périodes suivantes de train d'impulsions négatives ont été réglées à 1,0 Hz pour lire et réinitialiser l'état actuel de l'appareil. Généralement, sur la figure 4c (ii), au train d'impulsions constant de 2,0 V, le courant mesuré à basse fréquence diminue progressivement, ce qui entraîne un courant plus élevé par rapport au courant de cycle haute fréquence qui diminue rapidement. En tant que tel, le taux de diminution du courant est corrélé proportionnellement à la fréquence des trains d'impulsions appliqués. Le comportement de dépendance en fréquence implique que l'intervalle entre deux impulsions positives change, entraînant ainsi un degré différent de changement dans la réponse postsynaptique, c'est-à-dire le PPF des synapses. La PPF se produit lorsque deux impulsions égales sont séparées dans le temps et que la réponse postsynaptique (courant) est mesurée. La réponse de courant sur la deuxième impulsion doit dépendre de la distance temporelle entre les deux impulsions. Cela imite le comportement des synapses biologiques, où les impulsions se succèdent pour faciliter le transport de l'information.

En revanche, le courant montre une tendance à la baisse analogue apparente pour les trois trains d'impulsions négatifs qui se sont fixés à 1,0 Hz avec la constante - 2,5 V. Cependant, la lecture de courant maximale absolue initiale pour cette augmentation a été enregistrée à 5,033 µA, 5,736 µA, et 6,407 µA, après 0,5 Hz, 0,65 Hz et 1,0 Hz, respectivement. Il convient de noter que le point de départ de la deuxième période négative (5,736 µA) est supérieur à la première période négative (5,033 µA). De même, le courant de démarrage de la troisième période négative (6,407 µA) est supérieur à celui de la deuxième période (5,736 µA), comme indiqué par la flèche sur la figure 4c(ii). Ce comportement peut être décrit comme LTP, un reflet significatif de la plasticité synaptique, qui est une augmentation durable de l'efficacité de la transmission synaptique excitatrice suite à la délivrance d'un bref train de stimulation électrique à haute fréquence. La raison pourrait être que la fréquence du train d'impulsions positives appliqué augmente au cours des trois cycles, ce qui implique qu'une fréquence d'impulsions positives plus élevée entraîne une réduction plus rapide du courant direct du dispositif. En d'autres termes, un taux d'apprentissage plus rapide, entraînant ainsi un niveau plus élevé de profondeur d'apprentissage négative atteint. Ce comportement est cohérent avec le processus d'apprentissage synaptique biologique. La figure 4d montre les courbes de conductance des dispositifs fabriqués dérivées de la figure 4c sous la stimulation de trois fréquences différentes à un train d'impulsions de 2,0 V. Il est clair qu'à 1,0 Hz, le memristor passe rapidement d'un état de conductance élevée à un état de conductance faible. Lorsque la fréquence des impulsions appliquées diminue séquentiellement à 0,65 Hz et 0,5 Hz, la tendance changeante de la conductance était plus légère par rapport à la réponse sous une stimulation de fréquence de 1,0 Hz. Par la suite, le comportement de conductance des dispositifs passe à un état de saturation à variation lente après la variation rapide initiale. Les trois états de saturation des lectures de 1,0 Hz, 0,65 Hz et 0,5 Hz sont atteints à 0,594 µS, 0,874 µS et 1,287 µS, respectivement. De manière marquée, la lecture de la conductance de saturation sous stimulation à haute fréquence est plus faible, ce qui équivaut à un poids synaptique plus considérable pour les e-synapses. Au contraire, l'état de saturation des synapses sous stimulation à basse fréquence est plus petit.

La facilitation par paires d'impulsions (PPF) est une forme de plasticité synaptique dans laquelle les synapses peuvent modifier leur capacité à transmettre des informations, ce qui est vital dans le système nerveux. Le PPF aide à réguler la communication entre les neurones et influence les processus cognitifs importants, en particulier l'apprentissage et le stockage de la mémoire. Dans ce test, l'appareil a été réglé sur un état initial de conductance élevée avec des valeurs de conductance cohérentes, suivi de deux impulsions consécutives de 2 V de différence de temps (∆t) de 0,35, 1,0, 1,5, 2,0 et 2,5 s, respectivement. La différence de conductance peut être calculée en enregistrant la conductance initiale et finale, notée Gi et Gf, respectivement. Par conséquent, le taux relatif de changement de conductance est estimé par {∆G = [|(Gf - Gi)|/Gi] × 100%}, qui est l'indice PPF, comme le montre la Fig. 4e. À mesure que l'intervalle de temps entre les impulsions appariées diminue, le taux de changement de la conductance du dispositif augmente, ressemblant à l'intensité d'apprentissage d'un neurone synaptique qui augmente avec l'intervalle de temps plus court entre les stimuli successifs. Inversement, à mesure que l'intervalle d'impulsions appariées augmente, le taux de changement de conductance du dispositif diminue rapidement, ce qui est cohérent avec le fait que l'amélioration de l'apprentissage des neurones synaptiques biologiques devient moins efficace pour l'intervalle plus long entre les stimuli d'apprentissage. C'est aussi une manifestation de potentialisation à court terme.

Les synapses du système nerveux biologique ont généralement une sensibilité élevée et une large gamme de réponses, permettant au système biologique de réagir avec agilité et intelligence à de légers changements environnementaux. La figure 5 montre le test de sensibilité du memristor fabriqué basé sur la structure Ag/PI:GQDs/ITO. Notez que dans les résultats obtenus dans la section "Synaptic STD, PPF et LTP", l'amplitude de tension du signal d'impulsion appliqué à l'appareil était de l'ordre de volts, ce qui n'est pas dans la plage de microstimulation. Par conséquent, l'amplitude des impulsions appliquées a été réglée sur ± 100 mV, ± 10 mV et ± 1 mV, respectivement, pour examiner la sensibilité et la plage de réponse de l'appareil. Sous la stimulation impulsionnelle d'un ordre de grandeur mV, l'appareil présente toujours des caractéristiques de memristor importantes. Sur la figure 5a (i), l'amplitude de la séquence de tension d'impulsion appliquée pour chaque cycle positif et négatif a été fixée à + 100 mV et - 100 mV avec une largeur de 0, 1 s et un intervalle de 1, 0 s. La figure 5a (ii) montre que le dispositif fabriqué présentait toujours un STD bon et stable sous l'excitation d'une tension d'impulsion de ± 100 mV. Ensuite, pour étudier plus avant la sensibilité des dispositifs, l'amplitude de la tension d'impulsion appliquée a encore été réduite à ± 10 mV et ± 1 mV, comme indiqué sur les figures 5b (i) et c (i), respectivement. Encore une fois, le memristor a également présenté un comportement STD stable et prometteur sur les figures 5b (ii) et c (ii). Plus important encore, la tendance de transition d'état est cohérente avec les performances sous des stimuli de tension plus élevés. De plus, le dispositif peut conserver un comportement memristif significatif même si l'amplitude d'impulsion de ± 1 mV a été réduite de 10–3 par rapport à l'impulsion appliquée de 2, 0 V sur la figure 2c (i). Le courant obtenu sur la figure 5c (ii) montre un faible niveau de gigue de conductance provenant des signaux de bruit, qui pourrait être ignoré car il n'affectait pas la tendance actuelle du dispositif. Alternativement, le bruit peut être filtré pour une application précise réelle. La figure 5d montre les tracés de conductance de comparaison dérivés de la figure 5a–c. L'appareil maintient un changement fondamental cohérent du poids synaptique sous la stimulation de différents signaux d'impulsion, de 1 mV à 2,0 V, avec la plage de variation d'amplitude de tension de 103 ordres de grandeur. Ce comportement a déduit que le memristor fabriqué basé sur la structure Ag/PI:GQDs/ITO a une sensibilité ultra-élevée à la tension de niveau mV et une large plage de réponse.

Haute sensibilité et large plage de détection. Tension d'impulsion appliquée de (a) (i) 100 mV, (b) (i) 10 mV et (c) (i) 1 mV. La réponse actuelle des dispositifs fabriqués sous la stimulation de (a) (ii) 100 mV, (b) (ii) 10 mV et (c) (ii) 1 mV (d) Comparaison des valeurs de conductance sous les différentes amplitudes d'impulsion stimulation de tension.

Selon la littérature, les mécanismes de travail proposés du memristor incluent principalement le fil conducteur27,28, la capture d'électrons29,30 et la transition d'état de valence31. Pour cette étude, étant donné que les GQD ont différents niveaux d'énergie et des surfaces uniques, les capacités de piégeage et de stockage de charge des GQD ont été conçues et devraient avoir un impact significatif sur le transport de charge. La figure 6 illustre le processus de transport de charge possible du dispositif memristor préparé sous tension appliquée. Tout d'abord, la méthode d'ajustement de la courbe IV a été réalisée pour analyser le processus de transport de charge et le mécanisme memristif du dispositif fabriqué. Ensuite, les mécanismes de transport possibles ont été spéculés en fonction de l'épaisseur des dispositifs fabriqués. Sur la figure 6, notez que l'apparition d'un courant d'émission thermionique à basse tension est un mécanisme généralement observé et est généralement lié aux électrons générés thermiquement. Par la suite, sous l'action d'une tension de polarisation directe, une émission Schottky est susceptible de se produire car les données I – V de la figure 2a correspondent bien à ln (I / T2) α V1 / 2, où T est la température. Dans ce cas, les électrons sont d'abord émis par l'électrode Ag pour surmonter la barrière diélectrique PI32. À ce moment, la valeur de conductance mesurée macroscopiquement est la plus élevée puisque les électrons peuvent être facilement émis et piégés dans les différents niveaux d'énergie des GQD33,34.

Un transport de charge possible s'est produit à travers le dispositif memristor fabriqué sous la tension appliquée.

Le mécanisme de transport est commuté pour obéir au courant limité de charge piégée (TCLC) lorsque les électrons sont rapidement capturés dans le centre de piégeage formé par les GQD uniformément dispersés. La valeur de pente obtenue est ~ 2,7, indiquant l'émergence de TCLC piégé32. La valeur de la pente est obtenue par le tracé du double log des données I–V. Au fur et à mesure que les électrons piégés augmentent, une région de charge d'espace négative se forme dans tout le dispositif. Un champ électrique intégré opposé au champ électrique externe est établi22, ce qui empêche l'injection continue d'électrons externes à partir de l'électrode. Par conséquent, le dispositif commence à passer d'un état de conductance élevé à faible. Simultanément, avec l'application des impulsions directes, les électrons remplissent progressivement les pièges d'énergie à plusieurs niveaux de GQD, et le dispositif présente une diminution progressive de l'état de conductance. Les électrons piégés sont rapidement libérés des pièges peu profonds lorsque le dispositif est polarisé en inverse, et le champ électrique intégré est immédiatement éliminé. Ainsi, la conductivité du dispositif revient à un état de haute conductance. Sous l'action de la tension de polarisation inverse subséquente, le dispositif subit un processus de transport de charge similaire au processus de polarisation directe. Le mécanisme du processus d'oubli du memristor est que les bandes d'énergie à plusieurs niveaux de presque tous les GQD sont remplies après que l'appareil entre dans un état de faible conductance. Par la suite, la polarisation n'est plus appliquée, et les charges piégées seront libérées spontanément. Finalement, l'appareil reviendra à l'état initial de haute conductance. Le comportement ultra-haute sensibilité peut être corrélé à la distribution uniforme des GQD dans l'hôte polymère, au piégeage facile et à la libération des charges des caractéristiques des GQD17. Étant donné que la quantité de charge injectée est liée à l'amplitude et à la fréquence de l'impulsion appliquée, la e-synapse fabriquée présente une plasticité dépendant à la fois de l'amplitude et de la fréquence.

Un memristor basé sur une structure simple de Ag/PI:GQDs/ITO a été préparé par une méthode de processus de solution facile à utiliser dans ce travail. Le dispositif présente une plasticité dépendante du temps au signal électrique appliqué. Les poids synaptiques des e-synapses changent progressivement avec les signaux électriques appliqués au fil du temps, et les e-synapses montrent également une plasticité dépendante de l'amplitude et de la fréquence des stimulations. Les e-synapses fabriquées démontrent des réponses stables aux stimuli de mV à V, présentant une sensibilité élevée et une large gamme. Le mécanisme conducteur du dispositif est principalement dérivé du mécanisme de capture de charge des GQD dispersés dans PI. Ce memristor à base de PI:GQD présente d'excellentes propriétés de commutation de résistance comparables à celles fabriquées à partir de matériaux d'oxyde métallique inorganique. Plus important encore, il peut encore améliorer diverses fonctions des synapses biologiques simulées, améliorer considérablement la plage de réponse à la stimulation électrique et obtenir une réponse efficace à la microstimulation. Par conséquent, cette étude jettera les bases du développement de memristors dans le calcul neurologique.

Les ensembles de données générés pendant et/ou analysés pendant l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Ce projet a été financé par le projet de recherche en éducation pour les jeunes enseignants du Fujian en Chine (JAT220489), FRGS/1/2022/TK08/UKM/02/13 Fundamental Research Grant Scheme (FRGS), et soutenu par la National Natural Science Foundation of Chine (62075043).

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Chaoxing Wu et Fushan Li

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LK et PCO ont écrit le texte principal du manuscrit et préparé les Fig. 1, 2, 3, 4, 5 et 6, NY, RZA et AW ont mené des caractérisations FESEM, TEM et AFM. CW et FL ont effectué l'analyse des données. Tous les auteurs ont revu et corrigé le manuscrit.

Correspondance à Chaoxing Wu, Poh Choon Ooi ou Fushan Li.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Kou, L., Ye, N., Waheed, A. et al. Synapse artificielle à haute sensibilité et à large plage de réponse à base de polyimide avec des points quantiques de graphène intégrés. Sci Rep 13, 8194 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35183-8

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Reçu : 22 février 2023

Accepté : 14 mai 2023

Publié: 20 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-35183-8

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